物質學院合作團隊成功揭示低維量子體系中的電子強關聯與磁性長程序,兩位本科生爲共同一作

時間:2019-07-26浏覽:105設置

银牛娱乐凝聚態體系中由于存在電荷、自旋、軌道等多種自由度,它們相互配合和競爭可以衍生出很多非平凡的物理結果,因此一直是人們研究的熱點和新奇物性的實現平台。然而,正是由于多自由度的耦合,對于某種實驗觀測到的宏觀物理現象主要是由何種微觀機制所導致這一問題,在很多情況下難以理解清楚。其中非常具有代表性的問題是在過渡金屬元素構成的半導體/絕緣體中,電子的能隙究竟是由電子電荷關聯導致的,還是由電子自旋關聯導致的,長久以來答案一直模糊不清。近日,我校物質學院助理教授李剛、柳仲楷和郭豔峰的研究團隊通力合作,成功揭示了在低維量子體系CrSiTe3中電子關聯所扮演的重要作用,首次明確地指出了該體系中的電子能隙主要源于電子間的庫侖排斥作用。該項工作近日以“Unveiling Electronic Correlation and the Ferromagnetic Superexchange Mechanism in the van der Waals Crystal CrSiTe3爲題在國際頂尖物理雜志《Physical Review Letters》發表。

除了由于電子未占據和完全占據兩種情況所導致的傳統能帶絕緣體外,在能帶部分填充的凝聚態體系中也可以形成絕緣態,常見的機制有兩種:

一是過渡金屬化合物中由于存在著未填滿的d殼層電子,在洪德作用下會産生非零的局域淨磁矩。在晶格場和其他因素的作用下,這些局域磁矩可以在宏觀範圍內産生集體耦合,形成長程磁有序。磁性長程序的存在使得自旋向上和自旋向下的電子感受到不同的勢場,從而顯著的改變電子的能帶結構,將體系從金屬轉變爲絕緣體。

二是過渡金屬化合物的另外一個重要特點,是其d殼層電子的能帶通常都具有較小的帶寬,即d電子傾向于在空間中一個非常局域的範圍內運動,因而具有的動能相對較弱。與此相比,電子-電子間的庫侖排斥作用變得不可忽略,甚至在很多情況下起主導作用。在電子半填充的情況下,如果電子間的庫侖排斥足夠強,體系會傾向于每個格點/軌道僅占據一個電子。因爲如果有兩個自旋相反的電子同時暫居在一個格點/軌道上,那麽這兩個電子間的排斥力會使得體系的總能量升高,體系會因此變得不穩定。這樣,電子會因爲彼此間的強庫侖排斥而固化在自己原有的位置上不動,體系也因此從金屬變成絕緣體,即Mott絕緣體。

在過渡金屬化合物中,由于上述兩種機制(未配對d電子導致的局域磁矩和電子強關聯)共存,通常情況下很難明確地證實一個半導體/絕緣體能隙的真正起源。同時,由于電子關聯在極限情況下可以導致淨自旋相互作用,因此人們常說在過渡金屬化合物中電子關聯和磁性是密不可分的,這爲理解電子能隙的來源進一步增加了難度。

爲了理解過渡金屬化合物中電子關聯和磁性之間的競爭和共存關系,本研究首先通過制備高質量的層狀晶體CrSiTe3,進而通過角分辨光電子譜獲得其電子色散關系。實驗證實該體系在低溫下(< 33K)存在鐵磁長程序,同時發現在高于鐵磁轉變溫度時該體系仍然保持絕緣特性。相對于低溫的電子能隙,高溫情況下測量得到的電子能隙顯然不是由于鐵磁長程序導致的,其起源亟待理解。通過結合第一性原理和量子多體方法,科研人員發現該高溫電子能隙可以完全通過電子-電子關聯解釋。該材料特殊的局域結構,使得d軌道在近似于立方的晶體場下發生劈裂,而d電子半占據在其中部分軌道上,狹窄的d軌道能帶使得電子間的關聯作用顯著增強。該體系完美地符合了Mott轉變所必需的條件,在電子關聯作用下會發生金屬-絕緣體相變(如附圖一左半部分所示)。電子相互作用將費米面附近的d電子能帶劈裂成上下Hubbard帶,並進一步將下Hubbard帶推至Te-p軌道之下。Te-p軌道具有十分可觀的自旋-軌道耦合作用。當同時考慮了電子關聯和自旋軌道相互作用後,計算得到的電子能帶與角分辨光電子譜實驗測量得到的電子能譜高度符合(見附圖一最右側的對比)。

該工作將低維磁性系統的研究目光從磁性本身引導到電子關聯,並通過對CrSiTe3的研究揭示了在這些體系中電子關聯可能是比磁性關聯更爲本質的電子屬性,極大地豐富了我們對于低維磁性系統的理解,並且提供了一種潛在的調控磁性轉變溫度的微觀機制。

該論文的兩位並列第一作者張嘉鑫和蔡潇婵是物質學院2015級本科生,助理教授李剛、柳仲楷、郭豔峰爲共同通訊作者。上海科技大學爲論文的第一和通訊單位,該工作是上科大從材料制備、實驗表征到理論計算、微觀理解的全鏈條式合作的成果。合作者包括上海科技大學的助理教授張石磊、南京大學的袁洪濤教授課題組、清華大學的楊樂仙教授和牛津大學的陳宇林教授。該工作得到了上海科技大學啓動資金,上海高校特聘教授(東方學者)、國家自然科學基金(Grant No. 11674229, No. 11874263)以及國家重點研發計劃的支持,並得到了校圖信中心和物質學院超算平台、公共測試平台的大力支持。

文章鏈接:

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.123.047203

  

層狀材料CrSiTe3中電子關聯導致的金屬絕緣體相變

左起:郭豔峰、蔡潇婵、張嘉鑫、柳仲楷、李剛


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